Der gebürtige Hannoveraner ging nach Abitur und Studium der Rechtswissenschaften zunächst als Assessor in die Verwaltung und dann als Justitiar in die Industrie nach Hamburg-Harburg. 1949 in die FDP eingetreten war Dahlgrün von 1953 bis 1957 Mitglied der Hamburger Bürgerschaft, deren Haushaltsausschuss er leitete. 1957 wechselte er über die Hamburger Landesliste in den Deutschen Bundestag, dem er bis 1969 angehörte und dessen Wirtschaftsausschuss er 1962 vorstand.

1961 noch als zu industrienah abgelehnt, wurde Dahlgrün Ende 1962 Bundesfinanzminister und behielt dieses Amt bis zum Ende der christlich-liberalen Koalition 1966 bei. Der ständige Spagat zwischen den zunehmenden Ausgabenwünschen der Regierung sowie dem Widerstand von Wirtschaft und Bevölkerung gegen Steuererhöhungen erforderte von Dahlgrün eine strikte Haushaltsdisziplin. Als es ihm nicht gelang, aufgrund einer überbordenden Ausgabenpolitik Haushaltskürzungen durchzusetzen, veranlasste er mit seinem Rücktritt den Auszug der FDP-Minister aus der Regierung und den Sturz Erhards.

1969 kandidierte er nicht wieder für den Bundestag. Kurz vor seinem Tod im gleichen Jahr wurde Dahlgrün zum Vizepräsidenten des Deutschen Fördervereins der Internationalen Stiftung "World Wildlife Fund" (WWF) gewählt.